我國科學(xué)技術(shù)大學(xué)馬騁教授課題組在鋰離子電池固態(tài)電解質(zhì)的離子傳輸機(jī)理上取得重要發(fā)現(xiàn)。研究者用球差校正透射電鏡直接觀測到了一種奇特的非周期性機(jī)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)盡管只有一個原子層厚，但卻能對鋰離子的傳輸出現(xiàn)顯著影響，從而成為除了晶界、點缺陷以外的又一類要受到固態(tài)鋰離子電池研究者密切關(guān)注的非周期性結(jié)構(gòu)。該研究成果近日以“Single-atom-layertrapsinasolidelectrolyteforlithiumbatteries”為題發(fā)表在國際著名學(xué)術(shù)期刊《NatureCommunications》上。

全固態(tài)鋰離子電池因兼具安全性和高能量密度成為當(dāng)前電池研究的熱點，而成功構(gòu)筑這一電池的關(guān)鍵在于找到合適的固態(tài)電解質(zhì)。為了有針對性的設(shè)計具備高離子電導(dǎo)率的固態(tài)電解質(zhì)，研究者必須先充分理解其中鋰離子的傳輸機(jī)理。對固態(tài)電解質(zhì)而言，擾動理想晶體結(jié)構(gòu)的“非周期性結(jié)構(gòu)”可以對離子電導(dǎo)率帶來數(shù)量級的改變，因此它們有關(guān)理解離子傳輸機(jī)理至關(guān)重要。以往的研究中，受到普遍關(guān)注的非周期性結(jié)構(gòu)重要包括晶界和點缺陷這兩大類，而上述工作則發(fā)現(xiàn)了一類新的可以劇烈影響離子傳輸?shù)姆侵芷谛越Y(jié)構(gòu)。

通過球差校正透射電鏡對經(jīng)典固態(tài)電解質(zhì)Li0.33La0.56TiO3的觀測，研究者發(fā)現(xiàn)了大量單原子層缺陷，并且這些缺陷相互之間會形成閉合回路。顯微學(xué)和理論計算的綜合分析表明，盡管這些缺陷只有一個原子層厚，它的特殊原子構(gòu)型卻可以徹底阻止鋰離子穿過。當(dāng)這些缺陷相互結(jié)合形成閉環(huán)時，被封閉體積中的鋰離子將無法逃離，而其外部的鋰離子也無法進(jìn)入，從而使得這部分材料實質(zhì)上無法參與離子傳輸。電鏡觀測已證實該現(xiàn)象在樣品中大量存在，而且Li0.33La0.56TiO3的離子電導(dǎo)率將因此下降約1-2個數(shù)量級。研究者把這種獨特的非周期性結(jié)構(gòu)命名為“單壁鋰阱”（single-atom-layertrap,SALT）。在未來的研究中，假如能減少甚至防止單壁鋰阱的形成，離子電導(dǎo)率將獲顯著提升。研究者正在往這個方向進(jìn)行進(jìn)一步探索。這一發(fā)現(xiàn)為離子傳輸機(jī)理的研究和材料的設(shè)計優(yōu)化都提出了新的方向。

《NatureCommunications》的審稿人對該工作給予高度肯定，認(rèn)為“這篇文章讀起來激動人心，報道了一個非常新奇的觀測結(jié)果”(“thiswasanexcitingmanuscripttoread,reportingonaverynovelobservation”)，并且認(rèn)為“它將在固態(tài)電解質(zhì)/固態(tài)電池領(lǐng)域，甚至更普遍的在材料科學(xué)和電子顯微學(xué)共同體中激起廣泛討論”（“Iwould…expectthatitstirsupquitesomediscussionbothinthesolidelectrolyte/solid-statebatteryfieldaswellasgenerallyinthematerialscienceandelectronmicroscopycommunities”）。

該論文的第一單位為我國科大，共同第一作者依次為我國科大的博士生朱峰、美國馬里蘭大學(xué)的博士生MdShafiqulIslam、美國AmesLaboratory的LinZhou博士，共同通訊作者依次為美國馬里蘭大學(xué)的莫一非教授和我國科大的馬騁教授。該工作得到了科技部國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、我國科學(xué)技術(shù)大學(xué)創(chuàng)新團(tuán)隊培育基金等項目的資助。

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我國科學(xué)技術(shù)大學(xué)我國科大新聞網(wǎng)編輯：湯日霞審核：袁陳張楠